Datada de 1571, esta igreja foi construída pelos monges Franciscanos da Província da Soledade. Mantém a sua estrutura original, de gosto maneirista, com fachada precedida de galilé. Há um nicho com uma escultura de S. Pedro, em pedra quinhentista, entre dois medalhões, em relevo, de estilo maneirista.

     Em 1676 é ampliada e reedificada por decisão de D. Gaspar Barata de Mendonça, primeiro Arcebispo da Baía e Primaz do Brasil.

     Esta igreja contém apenas uma nave, com altar-Mor e dois altares laterais.

     Na abóbada da Capela-mor está pintado o brasão do Arcebispo da Baía.

     Os restos mortais de D. Gaspar Barata de Mendonça repousam num mausoléu assente sobre três leões e ao alto o brasão familiar.

     O retábulo do altar é de talha dourada do século XVII, onde foi colocada a imagem de Nossa Senhora da Assunção.

    No altar colateral do lado da Epístola está um retábulo com três pinturas sobre tela, representando Santa Clara, Santa Isabel e a Aparição da Virgem a S. Francisco (séc. XVII), na parte superior.

     Neste altar pode ser apreciada a imagem original de Nossa Senhora da Caridade, em pedra, do século XIV, presume-se.

     Dedicado a Nossa Senhora da Esperança, o altar colateral, do lado do Evangelho, exibe uma imagem desta Santa entre S. Pedro e S. Paulo. Na parte baixa do altar, uma réplica de um raro Oratório de arte Namban.

     Sob o pavimento da capela-Mor, várias lajes sepulcrais brasonadas, túmulos de membros das ilustres famílias Moura, Vasconcelos, Barata e Mendonça.

     A Igreja de Nossa Senhora da Caridade possui um conjunto de telas seiscentistas e setecentistas onde são representadas cenas religiosas familiares, como o caso de Santa Ana que ensina Maria a ler. Existe também um conjunto de esculturas onde se inclui a imagem de Nossa Senhora da Caridade (século XIV), que se encontra exposta no Altar.

     A sacristia, construção do princípio do século XVIII, com um tecto ornamentado com caixotões de pilastras e frisos decorativos, emoldurando pinturas sobre tábua, de feição popular, pintado em 1720. Nestas, figura o Bom Pastor, S. Jerónimo e ainda duas imagens de santos (indeterminados), centradas em torno de um Cristo de marfim do século XVIII, da Escola Flamenga.

     Os Claustros da Igreja destacam-se pela simplicidade franciscana em tons de azul e branco, onde se destaca, no telhado, um relógio de sol, já muito raro no concelho do Sardoal.

     A envolvente da Igreja é também rica em património. Ao longo da escadaria que dá acesso ao Largo do Convento, ladeiam freixos trazidos da Índia por Sardoalenses, existindo também uma velha amoreira, espécime já rara no concelho de Sardoal.